Hasilnya Pele sukses besar saat dibawa ke Piala Dunia 1958. Partai pertama Pele di Piala Dunia adalah saat melawan Uni Soviet. Pele memberikan satu assist untuk Vava. Pele mencatatkan diri sebagai pemain termuda yang main di Piala Dunia. Rekor tersebut belum bisa dipecahkan sampai sekarang.

Gol pertama Pele di Piala Dunia tercipta saat Brasil melawan Wales. Pele mencetak gol semata wayang kemenangan Brasil. Dia menjadi pemain paling muda yang bikin gol di Piala Dunia.

Nama Pele makin berkibar saat semifinal Piala Dunia 1958. Pele mencetak hat-trick ketika Brasil melawan Prancis. Hingga kini Pele masih tercatat sebagai pemain termuda yang membuat hat-trick di Piala Dunia. Di final Piala Dunia 1958, Pele mencetak dua gol guna membawa Brasil mengalahkan Swedia 5-2.

Baru kali ini Brasil menjadi juara Piala Dunia dan semuanya berkat Pele.

Pele kembali membawa Brasil juara Piala Dunia 1962. Tapi peran Pele sangat minor. Garrincha yang jadi bintang lapangan. Pele cuma main dua kali dan membuat satu gol di Piala Dunia 1962. Dia mengalami cedera pada laga kedua melawan Ceko.

Cedera kembali menghantui Pele di Piala Dunia 1966. Pele ketika itu jadi sasaran tekel keras pemain lawan. Setelah dicederai pemain Bulgaria, Pele kembali dibikin tersungkur oleh pemain Portugal. Brasil yang bertabur bintang harus tersisih di fase grup.

Pele kembali jadi bintang dan meraih gelar Piala Dunia ketiganya di tahun 1970. Pele total membuat lima gol di Piala Dunia 1970 termasuk satu gol di final saat mengalahkan Italia 4-1.

Setahun setelah memberikan gelar Piala Dunia ketiga, Pele pensiun dari timnas Brasil. Laga terakhirnya adalah saat melawan Yugoslavia d Rio de Janeiro.